某日，假期中的猫实工大突然发生Ｃ５级魔界属性结界，该区域附近全部神属信号消失。一级特务限定神凛德降临至萤一家，但此时只有萤一在家，三女神全在猫实工大内，萤一得知事态的严重后与凛德马上赶往猫实工大，途中遇到本来以为失踪的佩奥丝，三人进入猫实工大结界内与bell三女神汇合，并开始为解决此次事件开始共同行动。

敌人是大魔界长与玛拉，开始了名为“新·诸神之黄昏”的计划，打算要完全占领地上界。然而，随着故事的发展，众人却发现这个大魔界长竟然是假冒的，伪大魔界长希露德的真正目的是抓住兀璐德并带回魔界，把兀璐德扶植成新大魔界长，达成傀儡政权的目的（玛拉也受骗了）。但结果兀璐德最终还是被伪希露德抓走，为了赶在伪希露德把兀璐德传送回魔界之前救回兀璐德，萤一与四女神前往伪希露德与兀璐德所在的钟楼。

为了能在魔属结界内对付魔力非常强大的伪希露德，只能使用必须由两名女神才能发动的“绝对封印”才行，然而在前进途中，每登上一层便会出现一个伪希露德不同属性的分身，为了赶时间便每一层都留下一名女神对付分身，于是佩奥丝、斯库璐特、凛德先后脱离队伍，最后登上顶端的只剩下萤一与bell